Στη συνέχεια διετέλεσε αρχειοφύλακας του Πατριαρχείου και διευθυντής του περιοδικού «Εκκλησιαστική Αλήθεια».
Μητροπολίτης Τραπεζούντας χειροτονήθηκε το 1913, αφού πρώτα υπηρέτησε σαν Αρχιδιάκονος και Πρωτοσύγκελος σ' αυτή τη Μητρόπολη(1903-1907). Θα λέγαμε ότι ήταν πραγματικός Εθνάρχης του Ποντιακού Ελληνισμού στη δύσκολη αυτή περίοδο των διωγμών και της Γενοκτονίας.
Η εθνική, εκκλησιαστική και κοινωνική του δραστηριότητα προκάλεσαν την οργή και το μίσος των Νεότουρκων και των Κεμαλικών, οι οποίοι τον παρέπεμψαν στα δικαστήρια Ανεξαρτησίας της Αμάσειας , όπου καταδικάστηκε «ερήμην» σε θάνατο.
Και όμως, στην περίοδο της ρωσικής κατοχής(1916-1918) οι ίδιοι αυτοί που τον παρέπεμψαν σε δίκη είχαν βρει απεριόριστη προστασία και πραγματική υποστήριξη από τον Χρύσανθο.
Μετα τη Μικρασιατική καταστροφή και την Ανταλλαγή των πληθυσμών συνέχισε στην Ελλάδα την εθνικοκοινωνική του δράση. Σημαντικότατο ήταν το κοινωνικό του έργο στον Ελληνοϊταλικο πόλεμο(1940-1941).
Το 1938 εκλέγεται Αρχιεπίσκοπος Αθηνών και πάσης Ελλάδας, αλλα το 1941 εκθρονίζεται από τους Γερμανούς, γιατί αρνήθηκε να ορκίσει τη διορισμένη από τους Γερμανούς κυβέρνηση Τσολάκογλου. Αυτή ήταν η πρώτη επίσημη πράξη αντίστασης κατά του κατακτητή, η οποία πυροδότησε, ύστερα από λιγο, την Εθνική Αντίσταση.
Σημαντικότατη ήταν η πρόσφορα του στα γράμματα και στην επιστήμη. Ιδιαίτερα ξεχωρίζει το έργο του "Η Εκκλησία της Τραπεζούντας", που πρωτοδημοσιευτηκε στο «Αρχείο Πόντου»(4ος και 5ος τομος και, στη συνεχεία, εκδόθηκε σαν ξεχωριστό ανάτυπο το 1933.
Πέθανε το 1949 και κηδεύτηκε με τιμές πρωθυπουργού στο Μητροπολιτικό ναό των Αθηνών. Το 1991/92 έγινε ανακομιδή και μετακομιδή των οστών του από το Α' νεκροταφείο Αθηνών στην Παναγία Σουμελά Καστανιάς, όπου εχει εναποτεθεί κάτω από την προτομή του μακαριστού Αρχιεπίσκοπου.
Αξιόλογη πραγματεία για τον Χρύσανθο συνέγραψε τελευταία ο Μητροπολίτης Δραμας(σ.σ.από ηγούμενος της Παναγίας Σουμελά) Παύλος Αποστολίδης με τίτλο: «Ο Μητροπολίτης Χρύσανθος Φιλιππίδης(1913-1923)
«Η Αρχιερατεία στην Τραπεζούντα» (Θεσσαλονίκη εκδ. Παναγίας Σουμελα,1996).
Santeos